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化學院馬天翼教授團隊發表高水平論文

發布時間:2019-07-19  瀏覽次數:

鋰-空氣電池具有極高的理論能量密度(約3500Wh Kg-1),有望成為未來最具前景的電池體系之一。目前,障礙鋰-空氣電池實際應用的關鍵問題是電池的低能量效率和循環壽命。究其緣由主要是涉及反應核心物質——過氧化鋰(Li2O2)在電池循環過程的不可控。固相催化劑的引入可以加快氧還原反應動力學,并促進Li2O2的分解。但電催化反應被限制在催化劑與Li2O2接觸界面,導致催化劑的活性位低利用率。并且有些高效催化劑在促進Li2O2分解的同時也促進了電解液的分解。近來,可溶性催化劑的使用拓展了催化劑的作用范圍,可以顯著降低Li2O2分解電壓,提高空氣電池循環性能。尤其是在高施主數(DN)溶劑促進電池的高倍率和大容量運行情況下,可溶性催化劑的使用將更加有利于高能量密度、長壽命鋰-空氣電池的實現。但是高DN溶劑由于其自身的強極性,極易受到氧還原中間體的攻擊,導致副反應的發生。因此,為了減少電池循環過程中的副反應并提高循環效率,開發可控制Li2O2的形成和分解的功能性催化劑具有重要意義。

 

 

 

 

針對上述問題,遼寧大學清潔能源化學研究院科研團隊開發出一種具有合理控制Li2O2生成和分解的雙功能可溶性催化劑——乙酰丙酮釩(V(acac)3)——系統地解決上述問題。通過電化學和原位紫外光譜測試表明,在高DN的二甲基亞砜(DMSO)電解液體系下,在氧還原過程中,V(acac)3對氧還原中間體有強吸附作用,避免了高活性的氧還原中間體對電極和電解液攻擊引發副反應。在氧析出過程中,V(acac)3可以作為氧化還原媒介,促進的Li2O2分解,降低充電電壓。V(acac)3可溶性催化劑的使用可以顯著提升鋰-空氣倍率性能,降低充電電壓,增強電池的循環穩定性。

合理論計算表明,在氧還原過程中,V(acac)3首先結合Li+,生成的LiV(acac)3與超氧化物中間體結合生成LiO2V(acac)3,其再進一步還原生成Li2O2V(acac)3,最終解離生成Li2O2和V(acac)3。在氧析出過程中,V(acac)3會在電極表面氧化,其氧化形式(V(acac)3+)會在較低的電壓下催化Li2O2發生分解,自身又被還原成初始狀態。因此,V(acac)3緩解了副反應的發生,降低了充電電壓,提高了充電效率,增強了電池的循環穩定性。這項工作表明可以設計一種雙功能的可溶性催化劑同時解決高DN電解液下的穩定性和提升電池的能量效率。我們期待這種新型的可溶性催化劑將促進高能量密度、長循環穩定性的鋰空氣電池的實用化。  相關結果發表在AngewandteChemie International Edition上,并被選為VIP文章。文章第一單位為遼寧大學,第一作者是遼寧大學清潔能源研究院助理研究員趙欽博士,德克薩斯大學奧斯汀分校GraemeHenkelman教授和李昊博士為本工作提供了理論佐證,通訊作者為馬天翼教授。該項工作得到遼寧省百千萬人才計劃,遼寧省優秀青年基金,興遼英才—攀登學者計劃,沈陽科技創新人才支持計劃的支持。

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